A síntese de guanina produz novos insights sobre o papel do nitrogênio na catálise de nanocarbonos


A síntese de guanina produz novos insights sobre o papel do nitrogênio na catálise de nanocarbonos

Cientistas da Universidade de Fuzhou obtiveram um conjunto de nanocarbonos através da automontagem de moléculas de guanina. Além de exibir propriedades intrigantes, incluindo grupos de oxigênio de superfície relativamente estáveis ​​e alto teor de nitrogênio, a presença de múltiplas ligações de hidrogênio na guanina permitiu a formação de uma nanofolha bidimensional com tipos controláveis ​​de dopantes de nitrogênio. O teor de nitrogênio pode ser ajustado com precisão de aproximadamente 5 a 30 por cento, enquanto o teor de oxigênio é mantido em consistentes 4 por cento. Crédito: Zailai Xie; Universidade de Fuzhou

Recentemente, catalisadores à base de carbono – especialmente nanocarbonos dopados com nitrogênio – surgiram como alternativas sustentáveis ​​e confiáveis ​​aos catalisadores metálicos tradicionalmente usados ​​para apoiar reações químicas.

Pesquisadores do Laboratório Principal de Materiais Funcionais Avançados à Base de Carbono (Universidade da Província de Fujian) da Universidade de Fuzhou sintetizaram nanocarbonos a partir de moléculas de guanina para entender melhor o papel preciso que o nitrogênio desempenha em materiais à base de carbono e explorar os mecanismos de reação desses sistemas catalíticos.

Num estudo publicado recentemente, a equipa de investigação esclareceu como diferentes tipos de azoto podem modular a atividade de desidrogenação oxidativa – um processo crítico envolvido na conversão de compostos inertes em nanocarbonos reativos.

O estudo foi publicado na revista Futuro do Carbono em 4 de fevereiro.

“O estudo oferece orientação teórica para a criação de catalisadores de carbono altamente eficazes, que poderiam promover energias limpas convertidas a partir de recursos renováveis ​​em indústrias como plásticos, medicamentos e borracha”, disse o autor do estudo, Zailai Xie, da Universidade de Fuzhou.

A dopagem de materiais de carbono com heteroátomos como o nitrogênio pode alterar as propriedades do carbono. Esta prática ganhou interesse significativo, levando os pesquisadores a investigar possíveis benefícios. A dopagem com nitrogênio, em particular, demonstrou ser uma estratégia altamente eficaz na criação de materiais avançados para captura de dióxido de carbono, conversão de energia, armazenamento de energia e outras aplicações.

Apesar dos avanços registados no domínio da dopagem com azoto, ainda existem algumas questões fundamentais que permanecem sem resposta. Por exemplo, o desempenho dos materiais de nanocarbono é significativamente influenciado por grupos funcionais de átomos na superfície – mas, até agora, os materiais de nanocarbono exibem grupos funcionais de superfície incontroláveis, o que complica a identificação de sítios ativos para diferentes tipos de reações.

“Esse comportamento dificulta nossa compreensão do papel intrínseco que os dopantes de nitrogênio desempenham na melhoria da atividade catalítica e na determinação do mecanismo catalítico”, disse Xie.

De acordo com Xie, para avançar ainda mais no campo da catálise de nanocarbonos dopados com nitrogênio, os pesquisadores precisam de catalisadores mais controlados e melhor caracterizados. Isso permitiria aos pesquisadores isolar os efeitos de espécies específicas de nitrogênio no desempenho catalítico.

Na busca desse objetivo, a equipe de pesquisa da Universidade de Fuzhou desenvolveu um método para controlar com precisão grupos funcionais de superfície, principalmente grupos de oxigênio e nitrogênio, durante a geração de catalisadores de nanocarbonos.

A equipe obteve um conjunto de nanocarbonos por meio da automontagem de moléculas de guanina – um composto encontrado no guano ou nas escamas de peixe – e expôs o material resultante ao calor sem oxigênio. Inspirando-se na automontagem supramolecular de componentes biológicos como a guanina e nucleobases relacionadas, como a guanosina, esta abordagem sintética oferece um meio intrigante de gerar nanomateriais ordenados.

Essas moléculas possuem sítios de ligação π empilhados, ligados por H e outros sítios de ligação multiplex que facilitam a formação de conjuntos supramoleculares funcionais. A guanina, estando amplamente presente nas estruturas fotônicas biogênicas de vários organismos vivos, apresenta diversas formas e tamanhos, incluindo placas hexagonais, placas quadradas, polígonos irregulares e prismas.

As variações sutis na morfologia dos cristais de guanina contribuem para os fenômenos ópticos coloridos observados em animais, como escamas de peixes, corpos de aranhas e olhos de animais. No entanto, o controle preciso da morfologia dos cristais biogênicos de guanina nos organismos permanece pouco compreendido.

Apesar das propriedades notáveis ​​dos cristais de guanina, a produção artificial de cristais regulares de guanina que imitam de perto as condições biológicas e a sua subsequente transformação em materiais de carbono funcionais ainda não foi alcançada na abordagem de síntese química.

“Os carbonos sintetizados exibiram propriedades únicas e intrigantes, incluindo grupos de oxigênio de superfície relativamente estáveis ​​e alto teor de nitrogênio”, disse Xie.

Além disso, a presença de múltiplas ligações de hidrogênio na guanina permitiu a formação de uma nanofolha bidimensional com tipos controláveis ​​de dopantes de nitrogênio. O teor de nitrogênio pode ser ajustado com precisão de aproximadamente 5% a 30%, enquanto o teor de oxigênio pode ser mantido em consistentes 4%.

“Esta propriedade única torna a guanina um precursor de prova de conceito ideal para modelos de construção de catalisadores que podem levar a uma compreensão profunda do papel dos dopantes com alto teor de nitrogênio na catálise de nanocarbonos”, disse Xie.

Para investigar ainda mais as relações estrutura-função, a equipe testou reações de desidrogenação e hidrogenação, nas quais as moléculas de hidrogênio são removidas ou adicionadas a uma molécula maior. Os testes demonstraram que diferentes tipos de nitrogênio nos nanocarbonos, nomeadamente nitrogênio grafítico e nitrogênio piridínico, servem como moduladores doadores e retiradores de elétrons, respectivamente, o que pode adaptar a atividade de desidrogenação oxidativa dos nanocarbonos.

“Como um catalisador eficiente e livre de metal, desvendamos pela primeira vez os papéis dos dopantes de nitrogênio na desidrogenação e na hidrogenação”, disse Xie. “Acreditamos que nossas descobertas fornecem informações valiosas sobre os mecanismos de reação físico-química de sistemas catalíticos de carbono dopado com nitrogênio e oferecem orientação teórica para a síntese de catalisadores de carbono altamente eficazes.”

Mais Informações:
Xuefei Zhang et al, Identificação do papel dos dopantes de nitrogênio na catálise de nanocarbonos, Futuro do Carbono (2024). DOI: 10.26599/CF.2024.9200008

Fornecido pela Imprensa da Universidade de Tsinghua

Citação: A síntese de guanina produz novos insights sobre o papel do nitrogênio na catálise de nanocarbonos (2024, 6 de fevereiro) recuperado em 6 de fevereiro de 2024 em https://phys.org/news/2024-02-guanine-synthesis-yields-insights-nitrogen.html

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